北京大學物理學院高鵬、陳基、王恩哥院士課題組等與材料科學與工程學院劉磊等課題組合作,首次實現(xiàn)了在原子尺度上對同位素界面的研究。該研究成果以《同位素界面上的聲子轉變》為題于日前在國際學術期刊《自然·通訊》發(fā)表。
據(jù)介紹,原子尺度上探測同位素界面極具挑戰(zhàn),目前具有原子尺度分辨能力的實驗技術只有掃描探針顯微鏡和透射電子顯微鏡技術,而前者只能探測表面,后者雖然可以探測包埋的界面,但所有的電鏡成像和電子衍射技術都只對質子數(shù)目敏感而對中子不敏感,因此無法識別同位素。北大團隊利用透射電鏡的非彈性散射技術,根據(jù)同位素聲子能量的差異,首次在原子尺度上實現(xiàn)了對同位素界面的識別和探測。由于同位素技術廣泛應用于化學、生命科學領域,因此該工作展示了電鏡在這些方面巨大的應用潛力。此外,由于自然界中絕大部分物質都是同位素混合物,該工作也表明同位素之間會產(chǎn)生新的界面效應從而改變局域的物理性質,為理解天然材料的物性提供了新視角。
在各種物質界面中,同位素界面非常特殊,它兩側物質的質子、電子結構完全一樣,不同的只是中子數(shù)目。但由于技術原因,關于同位素界面及其可能存在的物性影響在以前很少被討論。近年來,高鵬課題組基于掃描透射電子顯微鏡發(fā)展了“四維電子能量損失譜測量技術”,克服了傳統(tǒng)譜學無法同時具備高動量分辨和納米級空間分辨的缺點,將聲子色散探測的空間分辨提升至納米甚至亞納米量級,為原子尺度上探測同位素界面物性提供了可能。
本次研究中,北大團隊制備了高純度的h-10BN和h-11BN材料,并且堆垛得到人工的同位素范德華界面。他們利用h-BN材料聲子能帶的特點,將電子能量損失譜的空間分辨率設置在原子分辨尺度,同時又具備區(qū)分布里淵區(qū)中心的小動量聲子和布里淵區(qū)邊界的大動量聲子能力,從而測量同位素界面處的聲子行為。他們發(fā)現(xiàn)界面處的面外振動的光學聲子模式在界面處是逐漸過渡的,存在遠高于常規(guī)界面聲子的離域行為,離域度高達五至十倍的晶格常數(shù),并且小動量聲子的離域性比大動量的更顯著。團隊分析認為,同位素聲子的不同振幅導致了振動偶極子大小的差異,從而引起界面處存在一定的電荷積累。這些電荷通過電聲耦合效應使得聲子離域化,并且積累的電荷密度與動量轉移相關,這也解釋了動量依賴的聲子離域行為。
“這些發(fā)現(xiàn)為我們理解天然材料中的同位素效應提供了一個全新角度,并為通過同位素工程設計新功能提供了線索。這些結果也表明,具有原子級空間分辨和動量分辨能力的電鏡電子能量損失譜技術,在同位素示蹤、原子核量子效應探測方面的巨大潛力?!备啭i說。(記者晉浩天)
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